2011年春、LiSAはソロ名義のミニアルバム『Letters to U』をリリース。これを皮切りにソロ活動をスタートさせた。その制作にはかなりの気合が入っていたようで、デビューアルバム収録曲は全ての作詞をLiSA本人が手掛けている。ガルデモを離れてのソロデビューにあたり、ファンが付いてきてくれるのか不安もあったようだが、CDの売上も好調で順調なソロデビューと相成った。 　このミニアルバム『Letters to U』は、LiSAの中でも思い出深い作品だったようで、デビュー5周年となった2016年には、本アルバムのアナログLP盤を発売。最初のCD発売から5年後であるにも関わらず、本作はAmazonの2016年上半期アナログレコードランキングで見事第4位に輝いた。 　ソロデビュー後も、ガルデモから続くアニメと連動した歌手活動で人気を博していったLiSA。2011年には大人気アニメ『Fate/Zero』（TOKYO MX）第1期のテーマソング『oath sign』を発表、2014年には『魔法科高校の劣等生』（TOKYO MX）の第１期テーマソングである『Rising Hope』を発表し、ともに大ヒットとなった。 　なかでも2012年からのアニメ『ソードアート・オンライン』（TOKYO MX）シリーズとの関わりは、彼女の経歴でも外せない。彼女は本作のゲーム作品を絡めると、なんと7度ものコラボを実現しており、2017年公開の『劇場版 ソードアート・オンライン-オーディナル・スケール-』の主題歌『Catch the Moment』のYouTubeでの動画再生回数は驚異の375万回再生を超えている。 　こうしたヒットの影響もあり、武道館ツーデイズ、さいたまスーパーアリーナツーデイズ、横浜アリーナツーデイズなど、大きな会場でのライブを次々完売させていったLiSA。ベストアルバム『LiSA BEST -Day-』を提げて挑んだ2018年からのアジアツアー「LiVE is Smile Always～ASiA TOUR 2018～[eN]」では、なんと6万人もの動員を記録するに至ったのだ。